在前面三期中，我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開始，我們開始做一些基礎(chǔ)性的討論。

本期是第二期：Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)如何影響SHG信號強(qiáng)度？

Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)對二次諧波生成（SHG）強(qiáng)度的影響主要通過以下幾個方面實(shí)現(xiàn)：

1. 表面等離子體共振（SPR）效應(yīng)

• 增強(qiáng)局域電場：Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)中，金（Au）和銀（Ag）段的表面等離子體共振（SPR）效應(yīng)可以顯著增強(qiáng)局域電場。特別是銀（Ag）段，由于其在可見光和近紅外區(qū)域具有非常強(qiáng)的SPR效應(yīng)，能夠產(chǎn)生非常強(qiáng)的局域電場增強(qiáng)。

• 協(xié)同效應(yīng)：Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場。這種協(xié)同效應(yīng)不僅來自于各自的SPR效應(yīng)，還來自于它們之間的界面模式。這些界面模式可以提供額外的局域電場增強(qiáng)，從而提高SHG效率。

2. 納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

• 多段結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢：Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)通過合理設(shè)計(jì)，可以實(shí)現(xiàn)對局域電場的多重增強(qiáng)。例如，通過調(diào)整Au和Ag段的長度和位置，可以優(yōu)化SPR模式的激發(fā)，從而進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場。

• 相位匹配條件：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時，能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因?yàn)閜偏振光的電場分量與納米棒的長軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。

3. 實(shí)驗(yàn)觀察

• SHG強(qiáng)度的顯著增強(qiáng)：實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)在p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度顯著高于純Au和純Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)。具體來說，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度可以達(dá)到純Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)的水平，甚至更高。這表明通過合理設(shè)計(jì)納米結(jié)構(gòu)，可以實(shí)現(xiàn)對SHG強(qiáng)度的有效調(diào)控。

• 飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)的SHG強(qiáng)度會出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光（PL），從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯，因?yàn)閟偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度本身較低。

4. 數(shù)值模擬

FDTD模擬：通過有限差分時域（FDTD）模擬，可以計(jì)算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場分布和局域場增強(qiáng)因子（fE）。模擬結(jié)果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場增強(qiáng)，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴性一致。具體來說，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場增強(qiáng)，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場增強(qiáng)較弱。

5. 具體機(jī)制

• 電場增強(qiáng)與相位匹配：p偏振光的電場分量與納米棒的長軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場有助于滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。

• 協(xié)同效應(yīng)：Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場。這種協(xié)同效應(yīng)不僅來自于各自的SPR效應(yīng)，還來自于它們之間的界面模式。這些界面模式可以提供額外的局域電場增強(qiáng)，從而提高SHG效率。

6. 總結(jié)

Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)通過增強(qiáng)局域電場和優(yōu)化相位匹配條件，顯著提高了SHG強(qiáng)度。具體來說，這種結(jié)構(gòu)通過以下方式實(shí)現(xiàn)對SHG強(qiáng)度的增強(qiáng)：

• 增強(qiáng)局域電場：通過激發(fā)Au和Ag段的SPR效應(yīng)，以及它們之間的界面模式，顯著增強(qiáng)局域電場。

• 優(yōu)化相位匹配條件：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時，能夠更好地滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。

• 協(xié)同效應(yīng)：Au和Ag段的組合可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)一步增強(qiáng)局域電場，從而提高SHG效率。

因此，Au–Ag–Au納米棒混合結(jié)構(gòu)在SHG應(yīng)用中具有顯著優(yōu)勢，特別是在需要高效率和強(qiáng)信號的場合。